【Adv. Mater.】硫酸根柱撐金屬-有機框架的孔道環(huán)境工程調控用于創(chuàng)紀錄的C2H2/CO2高效選擇性分離
發(fā)布日期:2023-09-27 來源:貝士德儀器
團隊在化工吸附分離領域取得重要進展
本課題組在低碳烴吸附分離領域再次取得了新進展,設計制備了具有致密負電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔吸附劑材料,并成功應用于的C2H2/CO2高效選擇性分離。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Selectivity”為題發(fā)表在國際著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上,南昌大學王珺教授為唯一通訊作者,2021級碩士研究生劉星為文章第一作者,南昌大學為唯一通訊單位。本工作是南昌大學化工學科在分離工程領域近年來快速提升的標志性成果之一。
高純度乙炔(>99%)是生產乙烯類和丙烯酸酯類聚合物等化工產品的重要原料。在工業(yè)上,乙炔(C2H2)通常是采用甲烷部分燃燒或碳氫化合物熱裂解而產生的,其中二氧化碳(CO2)不可避免地共存,嚴重影響了后續(xù)的利用效率。目前從C2H2/CO2混合氣體中分離C2H2主要依賴于低溫蒸餾,由于它們極為相似的沸點(C2H2, 189.3 K; CO2, 194.7 K),因此往往需要消耗極大的能量。相比之下,采用多孔吸附劑的吸附技術是用于二者分離的一種有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的動力學直徑和分子極化率,設計制備同時具有高C2H2吸附容量和C2H2/CO2選擇性的MOF吸附劑一直是目前研究中的一個巨大挑戰(zhàn)。
圖1. SOFOUR-1-Zn與SOFOUR-TEPE-Zn的結構及孔尺寸和孔環(huán)境示意圖。
與SOFOUR-1-Zn相比,SOFOUR-TEPE-Zn在低壓區(qū)域表現(xiàn)出更高的C2H2吸附,其吸附總量也更高(圖2)。但對二氧化碳的吸附容量卻遠低于SOFOUR-1-Zn。IAST計算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K時表現(xiàn)出創(chuàng)記錄的分離選擇性,為目前報道的最高值 (16833)。動態(tài)突破實驗進一步證實了其應用的可行性和在不同流量下的良好循環(huán)性能。同時,對C2H2適中的吸附熱有利于吸附劑的高效解吸再生。在解吸循環(huán)中,通過分級吹掃和溫和加熱,可回收純度99.5 %的C2H2 (60.1cm3 g-1)或純度99.99 %的C2H2 (33.2 cm3 g-1)。模擬變壓吸附過程表明,逆流吹掃過程可生產純度高達99.5+ %的C2H2 (75.5 cm3 g-1),氣體回收率為99.82 %。晶體建模模擬研究揭示了C2H2在晶體孔道中的四個有利吸附位置和致密堆積。
圖2. SOFOUR-TEPE-Zn的氣體吸附行為及選擇性、吸附熱對比。
課題組網站鏈接:
https://www.x-mol.com/groups/junwang_ncu
貝士德 吸附表征 全系列測試方案
1、填寫《在線送樣單》
2、測樣、送檢咨詢:楊老師13810512843(同微信)
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本課題組在低碳烴吸附分離領域再次取得了新進展,設計制備了具有致密負電性孔環(huán)境的新型硫酸根鹽柱撐超微孔吸附劑材料,并成功應用于的C2H2/CO2高效選擇性分離。研究成果以“Engineering Pore Environments of Sulfate-pillared Metal-Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Selectivity”為題發(fā)表在國際著名期刊Advanced Materials (IF: 32.086)上,南昌大學王珺教授為唯一通訊作者,2021級碩士研究生劉星為文章第一作者,南昌大學為唯一通訊單位。本工作是南昌大學化工學科在分離工程領域近年來快速提升的標志性成果之一。
高純度乙炔(>99%)是生產乙烯類和丙烯酸酯類聚合物等化工產品的重要原料。在工業(yè)上,乙炔(C2H2)通常是采用甲烷部分燃燒或碳氫化合物熱裂解而產生的,其中二氧化碳(CO2)不可避免地共存,嚴重影響了后續(xù)的利用效率。目前從C2H2/CO2混合氣體中分離C2H2主要依賴于低溫蒸餾,由于它們極為相似的沸點(C2H2, 189.3 K; CO2, 194.7 K),因此往往需要消耗極大的能量。相比之下,采用多孔吸附劑的吸附技術是用于二者分離的一種有前途的替代方案。然而由于二者具有相似的動力學直徑和分子極化率,設計制備同時具有高C2H2吸附容量和C2H2/CO2選擇性的MOF吸附劑一直是目前研究中的一個巨大挑戰(zhàn)。
圖1. SOFOUR-1-Zn與SOFOUR-TEPE-Zn的結構及孔尺寸和孔環(huán)境示意圖。
與SOFOUR-1-Zn相比,SOFOUR-TEPE-Zn在低壓區(qū)域表現(xiàn)出更高的C2H2吸附,其吸附總量也更高(圖2)。但對二氧化碳的吸附容量卻遠低于SOFOUR-1-Zn。IAST計算表明SOFOUR-TEPE-Zn在298K時表現(xiàn)出創(chuàng)記錄的分離選擇性,為目前報道的最高值 (16833)。動態(tài)突破實驗進一步證實了其應用的可行性和在不同流量下的良好循環(huán)性能。同時,對C2H2適中的吸附熱有利于吸附劑的高效解吸再生。在解吸循環(huán)中,通過分級吹掃和溫和加熱,可回收純度99.5 %的C2H2 (60.1cm3 g-1)或純度99.99 %的C2H2 (33.2 cm3 g-1)。模擬變壓吸附過程表明,逆流吹掃過程可生產純度高達99.5+ %的C2H2 (75.5 cm3 g-1),氣體回收率為99.82 %。晶體建模模擬研究揭示了C2H2在晶體孔道中的四個有利吸附位置和致密堆積。
圖2. SOFOUR-TEPE-Zn的氣體吸附行為及選擇性、吸附熱對比。
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